东京，日本——来自东京都市大学的研究人员发现了基于碳基质中铁-吡啶位点的“单原子”催化剂工作原理背后的关键线索。他们首先开发了一种新的、简单的催化剂合成方法，这种催化剂可以激活过氧一硫酸酯，高效地分解不容易生物降解的污染物。他们发现，由于两种不同的化学途径，“高自旋”态的铁位点与催化剂性能密切相关。
世界上到处都是有用的合成化学品，无论是家用溶剂、药品还是化肥。但与此同时，我们的环境中也出现了一系列类似的污染物，对生态系统和我们自己的福祉都造成了极大的损害。特别是一种被称为“难降解”有机物的污染物尤其令人担忧。它们不容易被生物降解，并顽固地在环境中停留很长一段时间。这就是为什么废水流中有效的去除或降解策略是非常重要的。
科学家们一直在试图开发有效的催化剂，帮助分解有害的难降解污染物。一种很有前途的催化剂是“单原子”催化剂(SAC)，其中金属原子均匀地分散在碳原子矩阵中。铁的掺入尤其有前景，因为其结果是廉价、无毒和非常有效的。然而，尽管在实验室进行了演示，sac仍然难以生产，它们的工作机制仍不清楚。
现在，由东京城市大学副教授Shiro Kubuki领导的团队成功地开发了一种简单的方法，将铁-吡啶位点(被四个氮原子包围的铁)合并到碳片中来生产SACs。基于热解(利用热量分解和重新组合化学物质)，研究小组将铁的前体置于复杂的三维结构中，即金属氧化物框架(MOFs)，与三聚氰胺研磨在一起，并在超过500摄氏度的惰性气氛中加热。当激活过氧化一硫酸酯(一种常见的氧化剂)时，它们被证明在去除诸如双酚a (BPA)(树脂和塑料中常见的化学物质)等污染物方面非常有效。
在他们的工作中，研究小组发现用不同的方法制造的催化剂有不同的效果。通过使用穆斯堡尔光谱和密度泛函理论计算的实验技术，他们研究了不同批次的铁吡啶位的状态。有趣的是，他们发现“高自旋”Fe(ii)和Fe(iii)态的存在与催化剂的有效性之间存在很强的相关性。“高自旋”指的是电子填充铁周围高能轨道的特定方式;铁和周围物质之间的相互作用有助于产生行为不同的“高自旋”和“低自旋”状态。通过计算技术，他们第一次发现实际上有两种不同的途径，高自旋态可以帮助反应发生。Fe(ii)位点与过氧单硫酸酯相互作用产生高活性的羟基自由基;另一方面，Fe(iii)位点形成Fe(V)-O配合物基团，这反过来又有助于分解有机污染物。
结合机械原理和制造sac的简单方法，该团队希望这项技术将更多地应用于实际的废水处理系统，并努力净化环境。
这项工作得到了东京城市外交人力资源基金(H29-1)的支持。
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